In keltischer Zeit war die Region des Naturparks Saar-Hunsrück das Stammesgebiet der Treverer. Gewaltige Reste von zahlreichen Höhenburgen, die auf den dicht bewaldeten Bergkämmen des Hunsrücks errichtet wurden, belegen die Bedeutung der Landschaft des Naturparks Saar-Hunsrück während der keltischen Epoche. Relikte sind z. B. die Wildenburg bei Kempfeld, der Ringskopf bei Allenbach, die Altburg bei Bundenbach, das Vorkastell bei Börfink, der Röderberg bei Hilscheid und der Ringwall von Otzenhausen. Der Ringkopfwall zwischen Allenbach und Leisel gehört zu den am besten erhaltenen Vorzeitburgen in ganz Mitteleuropa und demonstriert in hervorragender Weise die Pfostenschlitzbauweise "Murus Gallicus", die von Julius Caesar bezeichneten latenezeitlichen Ringwälle aus Trockensteinmauern, die in Holzgerippe eingefasst sind. Vor Ort kann man den Verlauf der einst 500 m langen und bis zu 8 m breiten Wehrmauer und die Reste der mächtigen Toranlage nachvollziehen. Zahlreiche Funde von Gegenständen, aber auch ein Modell dieser Festungsanlage, werden heute im Landesmuseum Trier aufbewahrt. Bei Otzenhausen liegt auf dem Dollberg (621 m über NN), eine Fliehburg, die um 50 v. Chr. errichtet wurde. Der "Ringwall von Otzenhausen" auf dem Dollberg ist eine der eindrucksvollsten keltischen Befestigungsanlagen in Europa. Im Wareswald ca. 2 km von Tholey entfernt, kreuzten sich zwei bedeutende Römerstraßen: die Salzstraße von Metz nach Mainz und die Straße von Trier nach Straßburg. Es ist davon auszugehen, dass sich an diesem Kreuzungspunkt ein Handelszentrum entwickelte. Heute befindet sich dort ein großes Grabungsfeld, das bereits eine bedeutende gallo-römische Siedlung am Schnittpunkt zweier bedeutender Heeresstraßen (Metz-Mainz-Trier-Straßburg) belegen kann.
Die Altburg bei Bundenbach, eine keltische Fliehburg des 1. Jahrhunderts v. Chr. wurde zu einem frühgeschichtlichen Freilichtmuseum ausgebaut. Die im Hahnenbachtal bei Bundenbach gelegene Schmidtburg ist eine der ältesten und bedeutendsten Burganlagen des Hunsrücks. Weitere sehenswerte Burgen, die die Kulturgeschichte des Naturparks Saar-Hunsrück prägten, sind die Ruine Saarburg aus dem 12. Jahrhundert, die Burgruine Freudenburg, die als Landesburg der Trierer Erzbischöfe Ende des 12. Jahrhunderts errichtete Grimburg mit Burgkapelle, die Burgruine Baldenau, die Burgruine Hunolstein, die Grabkapelle Kastel Staadt, die Burg Nohfelden, die 1285 erbaut wurde, die Teufelsburg, auf dem Felsberg bei Überherrn, die 1370 gegründet wurde und heute ein Museum mit Ausgrabungsfunden beherbergt, die Siersburg am linken Saarufer bei Rehlingen-Siersburg hoch über der Saar sowie die Burg Montclair. Einen der interessantesten Punkte an der Saar, sowohl aus geschichtlicher als auch aus landschaftlicher Sicht, bilden die Ruinen der Burg Montclair. Sie stehen auf der Spitze des 330 Meter hohen Bergrückens, der von der Saar umflossen wird und so einen gewaltigen Burggraben bildet. Die eigentliche Geschichte des Berges beginnt mit der Burg Skiva, die im Jahre 1016 von Bischof Poppo von Trier erobert und zerstört wurde. Die zweite Burg trug erstmals den Namen "Montclair" (lat. mons clarus = heller Berg), sie wurde im Jahre 1180 von Arnulph von Walecourt erbaut. Drei Rittergeschlechter hatten die Burg im Lauf der Jahrhunderte in ihrem Besitz. Diese zweite Burg wurde im Jahre 1351 nach achtmonatiger Belagerung durch Bischof Balduin von Trier zerstört. Die Grafen von Sierck erbauten von 1434 bis 1439 die letzte Burg, deren Ruinen heute noch zu sehen sind. Im Jahre 1992/93 restaurierte man die Burg und baute sie teilweise wieder auf als "Neu-Montclair" mit heutigem Burgmuseum und Taverne.
Gegenüber der Burg über der Saarschleife befindet sich der berühmte Aussichtspunkt Cloef. Von dieser Felsklippe aus hat man einen einmaligen Blick in das Saartal.